python制作模型排放清单_四川省人为源大气污染物排放清单及特征

大气污染源排放清单是污染源在一定时间跨度和空间区域内排放到大气中的各种污染物的数量列表[.在支持空气质量管理决策的技术体系中, 构建准确、完整和更新及时的大气污染物排放清单是识别污染来源的基础环节, 也是制订污染控制策略的根本依据, 同时也对大气污染形成机制研究和污染控制措施评估等起着重要作用[.随着四川盆地经济快速发展, 频发的光化学烟雾和霾等大气复合型污染已成为四川省面临的首要环境问题[.

作为大气污染防治和管理关键, 大气污染源排放清单受到了政策制定者和研究人员的日益关注, 美国和欧洲自19世纪80年代起开展排放源清单编制工作, 并持续更新至今.近20年间, 国内外研究人员逐步建立了一些多尺度的我国排放清单：Streets等[编制了亚洲部分地区2000年大气污染物排放清单TRACE-P(Transport and Chemical Evolution over the Pacific), 用于帮助解译TRACE-P和ACE-Asia观测实验; Ohara等[建立了亚洲部分地区2000年大气污染物排放清单REAS(Regional Emission Inventory in Asia), 对1980~2003年的排放量进行了回顾; Zhang等[在TRACE-P清单的基础上对各国数据进行更新和技术改进, 建立了2006年亚洲部分地区大气污染物排放清单, 用于支持INTEX-B(Intercontinental Chemical Transport Experience-Phase B)计划, 其中对中国部分做了大量方法学的改进, 并且为化学传输模型的使用制作了挥发性有机物物种清单; Kurokawa等[在REAS的基础上, 更新到REAS2.1, 结果表明中国和印度为排放贡献最大和排放量增长速率最快的国家; 清华大学建立了MEIC(Multi-resolution Emission Inventory for China), 提供0.25°、0.5°和1.0°这3种空间分辨率的逐月网格化排放清单, 并可按CB05等多种化学机制输出

相对而言, 四川省仍鲜有全面的人为源大气污染物排放清单研究, 主要集中在典型排放源：何敏等[基于“自下而上”的方法建立了2010年四川省固定源(包括电厂、工业锅炉、民用燃料燃烧和部分制造行业)排放清单; 韩丽等[基于四川省环境统计数据等资料, 计算得到2011年四川省化石燃料燃烧源、工业过程源、溶剂使用源、生物质燃烧和汽油挥发等排放源的VOCs排放量; 周子航等[基于工况排放因子模型IVE, 建立了高时空分辨率的2016年成都市道路移动源排放清单.因此, 本文建立了较为全面的四川省人为源大气污染物排放清单, 以期为四川省复合型大气污染研究和防治提供科学支撑.

1 材料与方法

1.1 研究范围

四川省位于中国大陆西南, 共辖21个地级市, 研究区域西起97.35°E, 东至108.52°E, 南抵26.05°N, 北达34.32°N, 本研究将研究区域划分为573 225个1 km×1 km的网格.

图 1

Fig. 1

图 1 四川省研究区域示意

Fig. 1Research domain in the Sichuan Province

1.2 方法概述

基于环境保护部发布的清单编制技术指南方法, 本文主要涉及与人为活动排放相关的部门, 包括工业、交通、生活、油汽储运和废弃物处理等, 同时考虑到排放清单的完整性, 将土壤扬尘一并纳入.因此, 将排放源划分为化石燃料固定燃烧源、工艺过程源、移动源、溶剂使用源、农业源、扬尘源、生物质燃烧源、储存运输源、废弃物处理源和其它排放源10类.关注的污染物为SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、BC、OC、VOCs和NH3.

本研究基于2015年四川省活动水平数据(燃料消耗量、溶剂使用量、产品产量、机动车保有量和土地利用数据等)、污染源排放因子和排放控制末端治理技术, 计算四川省各城市的大气污染物排放量, 以“自下而上”为主, “自上而下”为辅的构建方法, 建立四川省人为源大气污染物排放清单, 并利用GIS软件完成1 km×1 km的网格化分配.

1.3 污染源活动水平获取与定量表征方法

1.3.1 化石燃料固定燃烧源

化石燃料固定燃烧源主要包括电厂、工业锅炉和居民生活炉灶等燃烧设施.电厂、工业锅炉等企业排放, 通过收集燃料消耗量等活动水平数据, 采用“自下而上”的方法进行计算, 即基于燃烧设备的技术类型、燃料消耗量和末端治理技术等, 单独计算每个燃烧设施的污染物排放量进而得到企业排放量.工业部分活动水平数据来自于2015年四川省环境统计数据、四川省排污申报数据以及开展四川盆地城市群等大气污染物排放清单研究收集数据, 收集内容包括企业基本情况、燃料和燃烧器、末端治理设施等.而居民生活炉灶等民用源的排放, 则基于2015年四川省统计年鉴中能源消耗量.国内学者针对燃煤等燃料的NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs和NH3排放因子开展了大量研究, 因此本文根据四川省电厂、工业和民用各部门的燃烧设备技术和规模、燃料类型和技术参数、控制措施去除效率和使用情况等现状, 选取了适用于本地的国内研究成果, 而燃料油和天然气等燃料研究较少, 采用国外研究作为补充, 选取排放因子见

表 1

(Table 1)

表 1 电厂燃烧污染物排放因子1)

Table 1 Emission factors for power plants

污染物

燃料

燃烧技术

排放因子/g·kg-1

NOx

燃煤

煤粉炉/层燃炉

＜100 MW, 有低氮燃烧技术

10.50[

燃煤

煤粉炉/层燃炉

100~300 MW, 无低氮燃烧技术

8.85[

燃煤

煤粉炉/层燃炉

100~300 MW, 有低氮燃烧技术

5.85[

燃煤

煤粉炉/层燃炉

＞300 MW, 有低氮燃烧技术

5.55[

燃煤

循环流化床

—

1.5[

重油

—

—

10.06[

柴油

—

—

7.40[

天然气

—

—

1.76[

CO

燃煤

煤粉炉

≥200 MW

0.66[

燃煤

煤粉炉

＜200 MW

2.0[

燃煤

层燃炉

—

2.6[

燃煤

流化床

—

2.1[

燃油

—

—

0.6[

天然气

—

—

1.3[

PM10/PM2.5

燃煤

煤粉炉

无控制

1.5A/0.4A[

燃煤

煤粉炉

静电除尘

0.065A/0.135A[

燃煤

煤粉炉

湿式除尘

0.291A/0.135A[

燃煤

煤粉炉

布袋除尘

0.0034A/0.0019A[

燃煤

煤粉炉

静电除尘+湿式脱硫

0.021A/0.0147A[

燃煤

层燃炉

无控制

0.26A/0.1A[

燃煤

层燃炉

静电除尘

0.012A/0.008A[

燃煤

层燃炉

湿式除尘

0.054A/0.032A[

燃煤

循环流化床

无控制

1.54A/0.45A[

燃煤

循环流化床

静电除尘

0.067A/0.034A[

重油

—

—

0.85/0.62[

柴油

—

—

0.5/0.5[

天然气

—

—

0.24/0.17[

VOCs

燃煤

—

—

0.15[

重油

—

—

0.13[

柴油

—

—

0.12[

天然气

—

—

0.18[

FBC/FOC

燃煤

煤粉炉

—

0.006/0[

燃煤

层燃炉

—

0.20/0.04[

柴油

—

—

0.30/0.09[

1)A为燃煤灰分; 天然气排放因子单位为g·m-3; “—”表示文章中没有内容或相关数据, 下同

表 1电厂燃烧污染物排放因子1)

Table 1 Emission factors for power plants

表 2

(Table 2)

表 2 工业和民用燃烧排放因子1)

Table 2 Emission factors of industrial and residential combustion

污染源

燃料类型

燃烧技术

排放因子/g·kg-1

FBC

FOC

NOx

CO

PM10

PM2.5

VOCs

工业燃烧源

燃煤

煤粉炉/层燃炉

4.0[

23.53[

28.08/5.4[

5.4/1.89[

0.18[

0.01/0.2[

0/0.04[

重油

—

5.84[

0.6[

1.03[

0.67[

0.15[

0.08[

0.03[

柴油

—

9.62[

0.6[

0.5[

0.5[

0.12[

0.3[

0.09[

天然气

—

1.76[

1.3[

0.24[

0.17[

0.29[

0.095[

0.3[

焦炭

—

4.80[

6.6[

0.29[

0.144[

0.032[

0.28[

0.05[

民用燃烧源

烟煤

蜂窝煤/块煤

1.88[

75[

10.83[

8.0[

0.032[

0.07/2.44[

2.99/4.4[

无烟煤

蜂窝煤/块煤

1.88[

75[

1.5[

1.1[

0.032[

0.003/0.006[

0.05/0.077[

汽油

—

16.7[

0.6[

0.25[

0.125[

0.087[

—

—

柴油

—

3.21[

0.6[

0.31[

0.31[

0.093[

0.3[

0.09[

煤油

—

2.49[

0.6[

0.9[

0.9[

0.15[

0.13[

0.1[

液化石油气

—

2.1[

0.36[

0.22[

0.15[

0.088[

0.095[

0.3[

天然气

—

1.76[

0.35[

0.24[

0.10[

0.088[

—

—

1)

FBC、FOC为BC、OC在PM2.5中的质量分数, 无量纲

表 2工业和民用燃烧排放因子1)

Table 2 Emission factors of industrial and residential combustion

污染物排放量计算方法见公式(1)~(3), 其中SO2排放因子采用公式(2)估算, BC和OC排放因子采用公式(3)估算.

(1)

式中, E为污染源的大气污染物排放量(kg); i、j、k分别表示污染物、污染源和燃烧设施技术类型; A为排放源的活动水平(kg或m3); EF为排放因子(g·kg-1); η为控制措施去除效率.

SO2采用物料衡算法估算:

(2)

式中, EFSO2为SO2的排放因子(g·kg-1); S为平均燃煤收到基硫分; sr为硫分进入底灰比例.

(3)

式中, EFi为BC或OC的排放因子(g·kg-1); i为BC或OC; EFi, PM2.5为PM2.5的排放因子(g·kg-1); F为BC或OC在PM2.5中的比例.

1.3.2 工艺过程源

工艺过程源主要包括钢铁、水泥、平板玻璃、石油化工等工业生产和加工过程中造成排放的企业.活动水平数据来自于2015年四川省环境统计数据、四川省排污申报数据以及开展四川盆地城市群等大气污染物排放清单研究收集数据, 污染物排放量基于产品产量使用公式(1)和(3)进行计算.工艺过程源排放来源复杂多样, 国内研究较少难以覆盖全部工艺类型, 因此本文根据四川省工艺技术等现状, 在优先选用国内研究的基础上, 炼钢和炼焦等工艺选取国外研究, 选取排放因子见

表 3

(Table 3)

表 3 工艺过程源污染物排放因子1)

Table 3 Emission factors for industrial processes

工艺过程

活动水平

排放因子/g·kg-1

SO2

NOx

CO

PM10

PM2.5

VOCs

NH3

FBC

FOC

炼铁

产品产量

0.30[

0.09[

40.50[

0.72[

0.45[

—

—

0.28[

0.05[

炼钢

产品产量

—

—

9.0[

0.67[

0.60[

0.06[

0[

0.2[

炼焦

产品产量

2.01[

0.02[

0.64[

2.75[

1.75[

2.10[

0.09[

0.48[

0.34[

钢铁加工

产品产量

—

—

—

3.58[

1.70[

—

—

—

—

铝制品

产品产量

—

—

—

2.63[

2.08[

—

—

—

—

水泥

产品产量

4.8[

13.1[

40.2[

8.05[

3.40[

0.177[

—

0.006[

0.01[

砖瓦制造

产品产量

—

—

—

0.13[

0.04[

—

—

0.5[

0.4[

平板玻璃

产品产量

—

—

—

0.576[

0.546[

3.15[

—

0.0006[

0.007[

玻璃制品

产品产量

—

—

—

0.989[

0.937[

3.15[

—

0.0006[

0.007[

原油加工

原油加工量

—

—

—

—

—

0.32[

—

—

—

天然气生产

产品产量

—

—

—

—

—

0.34[

—

—

—

涂料生产

产品产量

—

—

—

—

—

15.0[

—

—

—

油墨生产

产品产量

—

—

—

—

—

30.0[

—

—

—

塑料制造

产品产量

—

—

—

—

—

2.2[

—

—

—

泡沫塑料

产品产量

—

—

—

—

—

770[

—

—

—

合成纤维

产品产量

—

—

—

—

—

73.4[

—

—

—

轮胎制造

产品产量

—

—

—

—

—

0.29[

—

—

—

合成橡胶

产品产量

—

—

—

—

—

7.17[

—

—

—

化学纤维

产品产量

—

—

—

—

—

73.4[

—

—

—

合成氨

产品产量

0.03[

7.90[

—

—

4.72[

2.10[

—

—

硫酸

产品产量

7.0[

—

—

—

—

—

—

—

—

尿素

产品产量

—

—

—

1.74[

1.50[

—

9.69[

—

—

涂料

产品产量

—

—

—

—

—

15[

—

—

—

胶粘剂

产品产量

—

—

—

—

—

30[

—

—

—

人造板

胶粘剂使用量

—

—

—

—

—

90[

—

—

—

化学原料药

产品产量

—

—

—

—

—

430[

—

—

—

纸制品

产品产量

—

—

—

—

—

3.5[

—

—

—

植物油炼制

产品产量

—

—

—

—

—

2.45[

—

—

—

啤酒

产品产量

—

—

—

—

—

0.4[

—

—

—

白酒

产品产量

—

—

—

—

—

25[

—

—

—

红酒

产品产量

—

—

—

—

—

0.5[

—

—

—

面包

产品产量

—

—

—

—

—

4.5[

—

—

—

糕点和饼干

产品产量

—

—

—

—

—

1.0[

—

—

—

制糖

产品产量

—

—

—

—

—

10.0[

—

—

—

1)轮胎制造排放因子单位为kg·tyre-1

表 3工艺过程源污染物排放因子1)

Table 3 Emission factors for industrial processes

1.3.3 移动源

移动源包括道路机动车、飞机、船舶、建筑机械和农用机械等.本文中各城市机动车活动水平数据从各城市车管部门获取, 均为2015年在册机动车登记信息, 采用IVE模型(international vehicle emission model)基于本地化参数计算各车型排放因子和污染物排放量, 建立基于路网建立道路移动源排放清单.飞机排放清单基于完整的起飞着陆阶段(landing and take off, LTO)进行估算, 本研究使用Python计算机语言从成都双流国际机场等官方网站获取每日公布的飞机进出港航班号、始发地、目的地等航班信息, 基于国际民用航空组织(ICAO)发布的机场空气质量手册[方法进行计算, 道路移动源和飞机活动水平数据收集和计算方法参见已有研究成果[的研究成果, 基于燃油消耗量和船舶引擎功率等活动水平数据, 使用排放因子进行估算, 建筑机械、农用机械和农用运输车等非道路移动源, 则基于燃油消耗量, 采用张礼俊等[的计算方法进行估算, 建筑机械等非道路移动源柴油消耗量取自2015年中国能源统计年鉴和中国农业年鉴, 根据各城市施工建筑面积占四川省的比例、农用机械和农用运输车柴油发动机总动力占四川省的比例对柴油消耗量进行分配.

1.3.4 溶剂使用源

溶剂使用源包括生产、使用有机溶剂的工业生产和生活部门, 其中工业生产主要为印刷、制鞋、汽车制造、家具制造和电子产品制造等行业, 生活部门包括建筑装饰、干洗、汽修和医院.工业生产活动水平数据源于2015年四川省环境统计数据、四川省排污申报数据以及开展四川盆地城市群等大气污染物排放清单研究收集数据, 建筑涂料使用量由2015年四川省统计年鉴中建筑竣工面积由经验换算系数计算后获取[, 干洗、汽车修理和医院则通过抽样调查获取四川省不同城市的干洗溶剂用量、修补漆使用量、医用溶剂使用量后, 由经验系数计算推估为全市使用量.污染物排放量使用公式(1)进行计算.国内外对溶剂使用源排放因子的研究较多, 但为了选取与四川省现状相符的排放因子, 主要参考文献[

1.3.5 农业源

农业源包括氮肥施用、畜禽养殖、土壤本底、固氮植物、秸秆堆肥和人体排放等以氨排放为主的排放源, 由于氨排放强度主要受地理和气象等条件影响, 因此排放因子主要取自文献[

1.3.6 扬尘源

本文扬尘源主要对道路扬尘和施工扬尘进行排放研究.道路扬尘排放量基于道路长度和车流量根据公式(4)进行计算, 道路扬尘排放因子基于AP-42方法根据公式(5)进行计算, 其中关键计算参数道路集尘负荷采用杨德容等[对成都市的研究, 道路长度通过GIS软件提取, 道路车流量主要通过对不同城市典型路段抽样调查后加权计算处理; 施工扬尘基于施工面积根据公式(6)进行计算, 排放因子采用杨杨[的研究成果, 施工面积等活动水平数据源自各城市建设主管部门和2015年四川省统计数据.

(4)

式中, Ej为排放量(t); i为道路类型, j为污染物类型; EFi, j为颗粒物排放因子(g·VKT-1, grams per vehicle kilometer traveled, 即每辆汽车行驶1 km的颗粒物平均排放量); Li为道路长度(km); Vi为道路车流量(辆·h-1).

(5)

式中, k为产生的扬尘中颗粒物的粒度乘数(g·km-1); SL为道路集尘负荷(g·m-2); W为平均车重(t); P为超过0.254 mm的降水天数, N为天数(取为365 d).

(6)

式中, Wi为施工扬尘排放量(t); i为污染物类型; Ei为施工工地颗粒物平均排放系数[t·(m2·h)-1]; A为施工面积(m2); T为工地施工月份数.

1.3.7 生物质燃烧源

生物质燃烧主要考虑生物质燃料家庭使用和秸秆露天焚烧两方面.家庭使用的生物质燃料量主要通过各城市抽样调查结果结合城市能源使用现状推估得到, 秸秆露天焚烧量则基于农业部门获取的农作物产量, 结合谷草比和燃烧比例等计算参数估算得到.排放因子主要参考文献[

1.3.8 储存运输源

储存运输源指油气产品在收集、储存、运输和销售过程中涉及VOCs排放的污染源, 包括加油站、油库和运输环节, 其VOCs排放量基于汽、柴油吞吐量、运输量和油气回收控制效率等活动水平数据, 使用公式(1)进行计算.各加油站、油库的油品吞吐量等站点级活动水平数据主要通过现场调查和市级经信部门获取.由于相关排放因子研究较少, 且油气回收控制措施效率对排放因子的取值影响极大, 因此主要参考国内标准、AP-42和专家咨询等, 排放因子和计算方法详见文献[

1.3.9 废弃物处理源和餐饮油烟源

废弃物处理源包括废物焚烧、废物堆肥、废物填埋、废物脱硝和废水处理时造成排放, 其污染物排放量基于废弃物处理量使用公式(1)进行计算, 固体废弃物处理活动水平数据来源于各市环保部门, 废水处理相关数据来自于水务部门.餐饮油烟污染物排放量则主要基于食用油使用量使用公式(1)进行计算, 活动水平数据分为社会餐饮和居民生活两部分, 社会餐饮的餐馆位置、食用油使用量和位置等活动水平数据通过各城市抽样调查和食品管理部门统计数据整合后获取, 居民生活则主要通过2015年四川省统计数据年鉴获取人口数量.由于国内研究较少, 废弃物处理排放因子主要源于国外研究3排放因子, 参考Roe等[和沈兴玲等[基于填埋过程中甲烷排放量计算得到, 餐饮油烟则考虑到川菜较为独特的烹饪方式, 选择基于四川省餐饮企业实测的, 以用油量作为计算参数的排放因子[.

1.4 排放量空间分配方法

针对不同污染源及其排放特征, 选用不同的空间分配方法, 使用GIS软件和相应地空间特征表征参数进行分配：电厂、具备地理信息的工业企业、加油站/油库和废弃物处理企业等, 根据其经纬度信息, 视为点源采用“自下而上”方法, 分配到网格中; 不具备地理信息的工业企业和废弃物处理企业等, 视为面源, 分别计算各个区县面源污染物排放总量, 采用“自上而下”方法, 根据四川省GDP和土地利用数据, 将面源排放量分配到网格中, GDP和土地利用分布数据来自全国1km×1km分辨率分布数据(数据来源于中国科学院资源环境科学数据中心, RESDC)[; 道路机动车视为线源, 首先分别计算不同类别道路的长度及其对应的车流量, 从而得到各车型的行驶比例, 由分车型排放量, 结合其道路行驶比例, 得到分区(市)县的各车型在不同道路的污染物排放量, 进而得到1 km长度道路的不同车型污染物排放量, 最终分配到网格中, 路网数据来自于开源数据Open Street Map(http://www.openstreetmap.org/); 工程机械、农业机械、船舶、农业源和生物质燃烧源根据土地利用分布, 分配到城镇用地、耕地和河流水系等; 民用溶剂使用源和餐饮油烟源视为面源, 根据人口和夜间灯光分布数据(数据来源于RESDC)[进行分配; 道路扬尘排放特征与道路机动车相似, 亦采用路网数据进行分配, 施工扬尘则采用土地利用分布数据进行分配.

2 结果与讨论

2.1 四川省2015年人为源排放清单

基于上述方法建立得到四川省人为源大气污染物排放清单列于2、NOx、CO、PM10、PM2.5、BC、OC、VOCs和NH3排放量分别为444.9×103、820.0×103、3 773.1×103、1 371.6×103、537.5×103、28.7×103、53.1×103、923.6×103和988.0×103 t.

表 4

(Table 4)

表 4 3/t

Table 4 Emission inventory for the Sichuan Province×103/t

污染源

SO2

NO x

CO

PM10

PM2.5

BC

OC

VOCs

NH3

化石燃料固定燃烧源

294.8

164.8

447.1

96.9

51.2

5.4

8.7

8.4

0.5

工艺过程源

134.8

190.4

1 331.7

271.1

184.9

4.5

3.7

184.3

19.9

移动源

8.9

442.4

1 099.1

28.9

26.6

8.9

4.3

205.9

11.6

溶剂使用源

—

—

—

—

—

—

—

422.6

—

农业源

—

—

—

—

—

—

—

—

941.1

扬尘源

—

—

—

819.8

187.9

—

—

—

—

生物质燃烧源

5.6

21.2

895.1

130.3

70.0

9.4

26.9

82.0

12.5

储存运输源

—

—

—

—

—

—

—

10.3

—

废弃物处置源

0.8

1.2

0.1

7.0

0.9

—

—

4.9

2.5

餐饮油烟排放源

—

—

—

17.7

16.1

0.5

9.4

5.3

—

合计

444.9

820.0

3 773.1

1 371.6

537.5

28.7

53.1

923.6

988.0

表 43/t

Table 4 Emission inventory for the Sichuan Province×103/t

2.2 四川省人为源排放分担率

如2的最大排放源, 主要源于电厂、工业锅炉的燃煤、天然气等化石燃料的燃烧排放, 其中电厂和工业锅炉等燃煤排放贡献了95%以上的SO2, 工艺过程源作为第二大SO2排放源, 其排放主要来自于钢铁冶炼和建材的烧制环节; 四川省由于工业燃料结构特点, 化石燃料燃烧源和工艺过程源为NOx排放的第二、三大排放源, 其NOx排放量分别占总排放量的23%和20%, 小于移动源的54%, 其中道路移动源占NOx排放总量的26%, 工艺过程源中的建材行业占19%, 工业锅炉燃烧排放占11%; CO主要排放源为工艺过程源、移动源和生物质燃烧源, 其排放主要源于燃料的不完全燃烧; VOCs排放主要源于溶剂使用源、移动源和工艺过程源, 分别占VOCs总排放量的46%、22%和20%, 溶剂使用源主要有机械加工、建筑装饰、电子设备制造、印刷和家具等排放源贡献, 而工艺过程源则主要来自于化学原料和木材加工, 这些行业均为四川省主要工业行业, 其生产过程中使用的原辅物料, 以溶剂型涂料、油墨和胶粘剂等VOCs含量较高的有机溶剂为主, 造成了VOCs的大量排放, 此外随着汽车制造和石油加工等行业的逐渐积聚, 其排放分担率亦逐渐上升, 同时近年来四川省城镇化进程加速导致新建大量建设项目和机动车保有量飞速上升, 造成大量建筑装饰涂料逸散和尾气排放; 农业源对NH3排放有决定性贡献, 主要有畜禽养殖和氮肥施用排放, 其排放分担率分别为66%和23%.

图 2

Fig. 2

图 2 四川省人为源污染物排放分担率

Fig. 2Emission contributions of anthropogenic source categories in the Sichuan Province

对于颗粒物排放, 扬尘源和工艺过程源为首要的PM10排放贡献源, 分别占总排放量的60%和20%, 这是由于道路交通高速发展和城市建设进程加速引起的道路和建筑扬尘排放, 以及建材和钢铁行业等使用化石燃料时, 由窑炉和高炉等燃烧或生产过程中造成的有组织和逸散排放; PM2.5的排放分担率主要由扬尘源、工艺过程源和化石燃料燃烧源构成, 但与PM10不尽相同的是扬尘源排放分担率下降到35%, 工艺过程源上升到34%, 这是由于扬尘源以粗颗粒物为主, 而钢铁等工艺过程源所排放颗粒物主要由细颗粒物构成, 同时以电厂和工业锅炉为主的化石燃料固定燃烧源PM2.5排放分担率为10%;生物质燃烧源为BC和OC主要排放贡献源, 分别占总排放量的33%和51%, 这是由于薪柴在城镇以外区域仍然广泛作为燃料使用, 同时四川省农作物秸秆等生物质普遍存在露天焚烧现象, 移动源和餐饮油烟源分别为第二大BC、OC排放贡献源, 是因为载货汽车、工程机械和农业机械等柴油燃料为主的移动源, 其柴油发动机难以将燃油和空气均匀混合, 高温且缺氧条件下易形成碳烟, 造成大量炭黑颗粒物排放, 而餐饮油烟源则在食材烹饪过程中, 高温条件下热分解产生大量有机碳含量较高的有机颗粒物.

2.3 四川省人为源城市排放特征

四川省各城市人为源污染物排放量见3以外, 其余各项污染物年排放量均位居四川省的前两位.宜宾、成都和乐山为SO2排放量较大的3个城市, 同时这3个城市的NOx排放量亦较高, 稍有区别的是对于NOx, 成都排放量远高于其它城市.这是由于宜宾和乐山涉及燃煤等化石燃料排放的工业企业较多且能源消耗量较大, 导致有较高的SO2和NOx排放, 然而成都机动车保有量远高于其它城市, 造成其NOx排放量明显高于位于二、三位的乐山和宜宾.成都、凉山和攀枝花为CO排放量较大城市, 且凉山和攀枝花均为四川省钢铁主要产地, 由于烧结和高炉炼铁等工艺均排放大量的CO, 因此两个城市的CO主要来源于工艺过程源中的钢铁制造, 此外凉山的化石燃料燃烧和生物质燃烧也有较大贡献.成都、凉山、乐山、攀枝花和达州为颗粒物排放贡献的主要城市, 共占全省PM10和PM2.5排放总量的34%和43%, 各城市PM10来源构成较为一致, 主要来自于扬尘源和工艺过程源, 成都由于机动车保有量较大使得移动源成为次要贡献源, 南充和达州的生物质燃烧亦为主要贡献源.各城市PM2.5排放贡献则不尽相同, 成都移动源在总排放量的贡献中进一步提升, 由PM10的11%提升到PM2.5的22%;攀枝花主要由钢铁制造构成的工艺过程源, 在总排放量的贡献中, 由PM10的68%提升到PM2.5的84%;以钢铁制造和建材制造的内江、乐山、凉山、德阳、眉山和广安, 其排放贡献接近或超过了扬尘源.成都、达州和攀枝花为BC排放量较大城市, 共占全省BC排放总量的32%, 其中成都主要由移动源排放, 占全市的59%, 达州和攀枝花则主要来自于制焦.成都、达州和南充为OC排放量较大城市, 各城市的生物质燃烧均为OC主要排放贡献源, 其中成都由于人口众多和餐饮业发达, 餐饮油烟为最主要OC排放贡献源, 占全市的42%;攀枝花OC排放源则以炼焦为主, 占全市的63%.成都、绵阳、德阳为VOCs排放量较大城市, 共占全省VOCs排放总量的36%, 主要来自于溶剂使用源、工艺过程源和移动源.凉山、达州和南充为NH3排放量较大城市, 共占全省VOCs排放总量的25%, 成都仅列第四, 是由于这3个城市为四川省农牧业较为发达城市, 第一产业增加值位居全省前列, 畜禽养殖量较大, 且耕地面积较广导致氮肥施用量较大, NH3排放量较高.

图 3

Fig. 3

图 3 四川省各城市人为源污染物排放

Fig. 3City-specific pollutant emissions from anthropogenic sources in the Sichuan Province

2.4 人为源排放空间分布

将各类大气污染物排放量分配入建立的1 km×1 km网格中, 见2在成都、德阳和眉山有广泛的分布, 与这些城市工业布局较均匀有关, 而宜宾和乐山等城市则由于工业密集, 其SO2分布亦较为集中; NOx除了集中分布在成都、宜宾、乐山等城市的工业区以外, 与道路呈现高度相关性, 路网较为发达的成都平原地区、各城市中心区域和四川省主要国道、省道等道路均有大量分布; CO主要分布于成都、凉山和攀枝花工业区以及其它城市的建成区内, 其中成都由于机动车保有量较大, 机动车CO排放为首要贡献源, 因此主要分布于成都市交通路网区域, 呈现出沿道路网格分布特征, 其它城市也有类似特点, 而在凉山和攀枝花工业区域的分布则为块状分布特征; PM10和PM2.5由于排放贡献源相同, 呈现相似的空间分布特征, 均集中于路网密集和施工强度较大的建成区, 以及部分工业区内, 总体来看交通路网越密集、建成区面积越大的城市, 其排放量较大的网格数量就越多, 成都由于路网发达导致道路扬尘排放贡献较大, 其PM2.5排放量较大的网格数量显著高于PM10, 几乎覆盖了成都市整个区域; 成都的BC排放分布呈现出以移动源为主的路网分布特征, 其它城市则以化石燃料燃烧、工艺过程、移动源和生物质燃烧为BC主要排放源, 没有体现出显著排放分布特征; OC排放主要由民用燃料使用、移动源和餐饮油烟等居民生活相关排放源贡献, 因此其分布与人口和路网高度相关, 在人口密集的四川盆地较为集中, 同时在凉山和攀枝花两市的京昆高速沿线也有大量分布; VOCs排放主要与路网、建成区、人口分布和工业区相关性较高, 集中分布在成都、绵阳、德阳和眉山等成都平原城市群中; NH3排放主要源于畜禽养殖和氮肥施用, 四川盆地作为全国主要的畜禽和粮食作物产地, 为NH3排放主要分布区域, 凉山州由于畜牧业发达, 其NH3排放分布亦相对较多, 此外受移动源排放影响, 四川省各主要道路也有较多分布.

图 4

Fig. 4

图 4 四川省人为源大气污染物排放空间分布

Fig. 4Spatial allocation of air pollutant emissions in the Sichuan Province

2.5 排放清单比较

系统全面地建立了四川省人为源大气污染物排放清单的研究较少, 因此本文仅将所建立的排放清单与得到广泛应用和引用的MEIC清单进行比较.为了便于比较, 将此次建立排放清单基于MEIC清单分类体系作了一定调整, 比较结果见2、CO和PM10等污染物排放量上有一定差异, 但从污染源排放贡献来看, 本研究结果与MEIC较为一致, 工业部门为SO2、CO、PM10、PM2.5和VOCs主要排放源, 民用部门为BC和OC主要排放源, 农业部门为重要的NH3排放源.而NOx的排放贡献结果则存在差异, MEIC清单认为工业部门为首要贡献源, 本研究则为移动源.总体来看, 本研究的计算结果能够较好地代表四川省人为源大气污染物的排放现状.

表 5

(Table 5)

表 5 四川省人为源大气污染物排放清单结果对比×103/t

Table 5 Comparison of the Sichuan anthropogenic emission inventory with MEIC×103/t

数据来源

排放源

SO2

NOx

CO

PM10

PM2.5

BC

OC

VOCs

NH3

MEIC清单

工业部门

591.1

411.0

2 099.1

274.7

173.1

17.8

16.4

930.9

22.7

火电企业

101.7

74.2

47.2

18.2

11.2

—

—

0.7

—

交通部门

12.6

299.6

1 395.2

15.8

15.5

8.5

3.3

258.7

1.9

民用部门

47.1

52.4

3 724.6

256.8

243.8

38.9

150.1

347.0

29.4

农业部门

—

—

—

—

—

—

—

—

732.8

合计

752.4

837.3

7 266.2

565.5

443.6

65.2

169.8

1 537.3

786.8

本研究

工业部门1)

287.0

282.7

1 586.7

318.0

204.7

6.5

4.3

402.5

20.1

火电企业

87.4

59.3

19.4

25.6

13.6

0.7

0.5

0.7

0.2

交通部门2)

8.9

442.4

1 099.1

28.9

26.6

8.9

4.3

205.9

11.6

民用部门3)

60.8

34.4

1 067.8

440.0

161.1

12.6

44.0

290.8

12.5

农业部门

—

—

—

—

—

—

—

16.9

941.1

合计

444.1

818.8

3772.9

812.4

406.1

28.7

53.1

916.8

985.5

1)包括化石燃料固定燃烧源中的工业部分和工艺过程源; 2)包括移动源; 3)包括化石燃料固定燃烧源中的民用部分、生物质燃烧源和餐饮油烟源

表 5四川省人为源大气污染物排放清单结果对比×103/t

Table 5 Comparison of the Sichuan anthropogenic emission inventory with MEIC×103/t

2.6 不确定性分析

在大气污染物排放源清单的编制过程中, 由于缺乏排放源信息及数据的代表性不足, 不可避免地带来了不确定性[, 排放清单不确定性分析方法主要包括定性分析方法和定量分析方法[, 因本地实测研究较少, 本文采用定性分析方法.

源排放清单不确定性主要来自于活动水平数据和排放因子选取两方面.本研究活动水平数据来源较多, 逐一分析如下：电厂、工业企业活动水平数据来自环境统计数据、排污申报数据、企业备案数据和实地调查数据, 数据来源较为可靠, 不确定性较低; 机动车保有量及其技术分布等数据由交管部门获取, 飞机进出港航班数据由网络获取, 较为可靠, 不确定性较低; 非道路移动源中农业和工业机械等活动水平数据基于四川省级层面统计数据, 通过参数分配至各城市, 存在一定不确定性; 溶剂使用源民用部分和餐饮油烟源主要采用抽样调查和统计数据结合获取其活动水平数据, 因为抽样的随机性, 存在不确定性; 其它污染源如农业、扬尘和固废处理等活动水平数据都来自于主管部门, 不确定性较低.本研究所采用排放因子主要选取于国内外研究成果, 逐一分析如下：电厂、工业锅炉和民用能源的排放因子主要使用国内研究成果, 对于估算所需的含硫量、灰分和除尘脱硫效率等参数, 采用调查数据和行业平均水平结合的方法, 减小了因排放因子计算参数选择导致的不确定性; 移动源和扬尘源均采用本地化参数计算得到排放因子, 不确定性较低; 工艺过程源、溶剂使用源等污染源由于工艺技术、溶剂类型和末端控制技术等差异, 不同研究成果得到的排放因子相差较大, 且研究区域主要集中在京津冀、长三角和珠三角等经济发达区域, 和本地情况必然存在一定区别, 导致较高不确定性.

3 结论

(1) 2015年四川省人为源SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、BC、OC、VOCs和NH3排放量分别为444.9×103、820.0×103、3 773.1×103、1 371.6×103、537.5×103、28.7×103、53.1×103、923.6×103和988.0×103 t.

(2) 从排放分担率来看, 化石燃料固定燃烧源SO2是最大排放源, 移动源NOx为最大贡献源, 工艺过程源、移动源和生物质燃烧源CO是主要贡献源, 扬尘源和工艺过程源PM10和PM2.5为主要贡献源, BC和OC主要来源于生物质燃烧源, VOCs主要来源于溶剂使用源, 而畜禽养殖和氮肥施用是NH3主要贡献源.

(3) 成都作为四川省中心城市, 除了表征农业排放的NH3, 其余各项污染物年排放量均位居四川省的前两位.此外, 宜宾和乐山为SO2和NOx排放量较大城市, 凉山、乐山和攀枝花为CO和颗粒物主要的排放贡献城市, 达州和攀枝花为BC排放量较大城市, OC排放集中于达州和南充, 绵阳、德阳为VOCs排放量较大城市, NH3排放则主要分布在凉山、达州和南充.

(4) 四川省各项大气污染物主要集中分布于人口最为密集, 农业和工业均较为发达的四川盆地和攀枝花部分区域, 其中, 以成都、德阳和绵阳为代表的成都平原城市群为四川盆地内的主要排放高值区域.

(5) 本研究建立的排放清单能够较好地代表四川省人为源大气污染物的排放现状, 但仍然存在一定不确定性, 后续研究中应针对活动水平数据获取的不足开展数据收集工作, 加强排放贡献较大典型污染源的排放因子本地化研究工作, 逐步完善四川省大气污染物排放清单, 以期为四川省复合型大气污染研究和防治提供科学支撑.