龙讯旷腾PWmat发JPCL：光调控固体结构相变的逆设计

文章信息

标题: Inverse Design of Light Manipulating Structural Phase Transition in Solids

作者：刘文浩，刘昊文，王峙，李树深，汪林望，骆军委

单位：中国科学院半导体研究所

背景介绍

外场诱导结构相变在实现新型易失性存储、电阻存储等快速相变存储器件中具有潜在的应用价值而被广泛关注。光激发已经成为一种操控材料相变的重要手段，其中涉及电荷、自旋、轨道和晶格等各种自由度之间的相互纠缠。近期，虽然有诸多实验，如超快时间分辨X射线(或电子衍射)技术和时间-角分辨光电子能谱(tr-ARPES)，分别从原子角度和能带角度都揭示了光诱导结构相变的过程，然而，在实验中同时测量原子尺度位移和电子结构的超快动态演化仍然存在较大困难，如何精确调控结构相变依旧是该领域的重要问题。

文章简介

本文侧重于近期在理解光诱导结构相变中涉及的超快过程方面的进展，并提出了一种精确操控此类相变的策略。先前工作已经证明，占据空的反键合或成键态的光激发载流子会产生原子驱动力，从而导致相关键的伸展或缩短，进而引发原子的集体和相干运动，产生结构相变。例如，IrTe2和VO2中的相变，以及硅中的非热融化，都可以通过光激发电子占据特定局部成键态或反键态来解释。这些案例揭示了激光诱导结构相变的电子轨道选择性特性。基于这一理解，我们提出了一种逆向设计方案，通过调控相关电子轨道选择性光激发来实现或阻止结构相变。以上所有的计算模拟均来自于软件PWmat。

相关研究成果以“Inverse Design of Light Manipulating Structural Phase Transition in Solids”为题发表于J. Phys. Chem. Lett.上。该工作得到了基金委杰出青年基金项目、中科院前沿科学重点研究计划、中科院战略性先导研究计划等的支持。

文章链接：https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.3c00576

图1. 光激发价电子占据不同轨道来产生相应的原子驱动力和相干声子。

图2. 光激发价电子占据不同轨道来调控不同的相变过程。

图3. 通过调控电子激发数目来实现不同的相变路径。

图4. 硅中激发电子占据导带边可加速实现结构非热融化。