王来生教授讲座记录

      讲座分为两个部分,第一个部分是关于ESI-光电子能谱仪的仪器研究内容,第二部分是关于金纳米簇的研究进展。

      教授首先介绍了仪器部分,用电喷雾作为离子源,研究多电荷负离子,起源是由于EI技术一般能在气象中形成带一个电荷的离子,但是在增加电荷是比较困难的,因为电荷间的排斥作用。但是溶液中却存在较多的多电荷负离子,通过ESI技术可以获得气相的多电荷离子,这是因为多电荷离子中存在一个势垒,阻挡电荷的排斥。因此可以研究多电荷离子。

       教授主要想研究的就是多电荷离子电离出一个离子的能垒的高低以及这种能垒效应确实是存在的(并且教授提到这种效应挺像原子核中质子的结合效应)。通过光电子能谱恰好就是可以将最外层电子激发出来,可以测定势垒的高低,在他们预先的设想中,首先考虑了两种情况,第一打出电子后离子变得不太稳定,第二是电子打出后离子变得更稳定。可以看到电子的动能可能会比激发光的能量低也可能比激发光的能量高,因此证明了势垒存在而且上面两种假设也存在。他们采用了不同长度的二羧酸负离子作为实验材料,同时可以观察到,随着链长度的改变,能垒高度也越低(库仑排斥力减小)。同时他们想既然二羧酸是线性结构,那么电子打出的方向应该是朝着一个方向,这样会在空间形成角分辨,他们通过垂直方向上的成像的技术,将电子加速到一个成像的屏幕上,就可以看到不同时间的电子角分辨。经过仪器的调试,最后确实在屏幕中看到角度的分辨。同时他们通过不断的仪器的改变,将仪器的分辨率提高。

      第二部分介绍了金团簇的研究。首先团簇的研究起源于金纳米颗粒对于一氧化碳氧化催化的机理研究。其他组测定结构的方法有通过X射线衍射,或者通过含气体的环境中发生移动的快慢来判定结构,都存在一定的不足之处。教授讲述了他们通过提高电子能谱的分辨率可以通过理论模拟电子能谱确定金团簇的结构,根据他们最近仪器的分辨率,可以在电子能谱中捕捉到振动和转动峰的分立,因此理论上是可行的。同时他们通过测定不同原子个数的金团簇的光电子能谱,并模拟出团簇中金原子的结合方式,他们发现当原子个数小于6时,金原子一直是平面结构,之后才出现立体结构,同时他们通过模拟计算,得到了20个金原子回呈现金字塔结构的结论,并且与理论计算很好的符合。得到16到18个原子的结构。同时他们也研究了光电子能谱方法研究一氧化碳和氧气对金团簇的的结合方式。根据吸附理论吸附分为化学吸附和物理吸附,如果化学吸附可以发生电子组态的改变,因而可以通过电子能谱观察到,而物理吸附不能被观察到,电子能谱图不再改变。同时他们得到了反应活性和原子个数的关系,首先他们通过观察发现对于氧气来说,只有偶数的金原子有催化活性,而奇数金原子没有催化活性,他们通过理论计算发现和氧气基态的三电子组态有关。

       通过本次讲座,对国外这个研究领域有了一些了解,通过教授的讲解,对于化学基本理论的研究情况也更加了解,我们学习的化学大多都是化学应用,对于基本理论的了解较少,因此这次讲座很有收获。

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